Vào thời điểm đó, Bourgeois đã làm việc cho hãng này với tư cách giám đốc nghệ thuật cho Serge Gainsbourg và đảm nhiệm vai trò này cho Gall. Anh khuyến khích cô thu âm bốn bài hát với nhạc sĩ jazz người Pháp, nhà soạn nhạc và nhà soạn nhạc Alain Goraguer.

Màn trình diễn đầu tiên trong đĩa đơn đầu tiên của cô với ca khúc "Ne sois pas si bête" xuất hiện vào ngày sinh nhật thứ 16 của cô. Nó được phát hành vào tháng 11 và trở thành hit, bán được 200.000 bản. Gainsbourg, người đã phát hành một số album và các bài hát cho các ca sĩ bao gồm Michèle Arnaud và Juliette Gréco, được Bourgeois yêu cầu viết các bài hát cho Gall. "N'écoute pas les idoles" của Gainsbourg là đĩa đơn thứ hai của Gall; bài hát đã đứng top đầu của bảng xếp hạng âm nhạc Pháp vào tháng 3 năm 1964 trong ba tuần.

Cùng lúc đó, Gall ra mắt biểu diễn trong phần mở màn cho Sacha Distel ở Bỉ. Hiệp hội của Gall và Gainsbourg đã sản xuất nhiều đĩa đơn phổ biến, tiếp tục suốt mùa hè năm 1964 với ca khúc hit "Laisse tomber les filles", tiếp theo là "Christiansen" của Datin-Vidalin. Gainsbourg cũng bí mật ghi lại tiếng cười của Gall để sử dụng trong "Pauvre Lola", một ca khúc trong album năm 1964 Gainsbourg Percussions.